忽必烈于1260年5月就任大蒙古国第五任大汗，1271年12月建立元朝，成为元朝首任皇帝。在他的眼中，大元朝就是大蒙古国，窝阔台汗国、察合台汗国、钦察汗国、伊尔汗国都是元朝的领地，他是天下独一无二的“众汗之汗”。但这四个汗国，除了他弟弟旭烈兀建立的伊尔汗国，名义上承认大元的宗主国地位，其他三个汗国基本都不理他的命令，蒙古帝国实际上已经分崩离析。1279年忽必烈消灭南宋海上政权，统一了中国，从此结束了长达一个世纪之久的战争之殇。
元朝疆域广袤，不仅有蒙古草原上的蒙古人聚集区，也有长江以北被金朝统治100多年的中原汉人地区，还有新占领的江南汉人地区。对此，他采取了分地而治的策略，以蒙古法律制度和礼法民俗治理蒙古人地区，以金朝制度治理中原地区，以南宋汉制治理江南地区。他保留了南宋官僚体系，并留用了一部分官员。
在创新构建“一省一钞一河”的基础上，他影响极其深远。这不仅包括中央设置中书省总理全国政务，在各地设置行中书省掌管辖区内军政要务，还包括设丞相一人掌管全省军政大事，以及开启了“省”级管理区域先河。此外，他还正式纳入中国版图，并设立宣政院管理全国佛教和藏区行政事务。
然而，这位雄才伟略的大帅也遭遇了三大憾事，最终导致颓废而亡。一是在对外扩张遭遇挫折，从1281年起，一连串派遣军队远征日本、安南、占城、缅甸与爪哇，但都未能达到目的。这可能与他们擅长陆战而非水战有关，也可能因为气候条件差异导致战斗力下降。
第二件憾事是爱子早亡。他最喜欢的是嫡长子真金，将其立为皇太子，但后来真金太子由于文化观念不同，与宠臣阿合马屡次发生冲突，最终抑郁自杀，这让他感到非常痛苦。
最后，在多重打击下，他日益消沉开始酗酒暴饮暴食，即使如此，只能暂时忘却痛苦。不过，这种生活方式最终导致他体重迅速增加并患病，最终在1294年2月18日病逝于大都，当时已是79岁高龄。
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